Фонд «Письменные источники» Останкинского дворца-музея, насчитывающий около четырех тысяч единиц хранения, объединяет две коллекции: «Редкие книги» и «Усадебный архив».

Собрание редкой книги насчитывает около 1000 единиц хранения и включает книги на европейских (преимущественно на французском) и русском языках середины XVI – начала ХХ вв. Среди них – печатные и рукописные ноты конца XVIII в. (179 ед. хр.), а также старопечатные книги (около 20 ед. хр.).

Появление библиотеки в Останкине относится ко времени строительства здесь дворца-театра (1792 – 1798), когда к нему было пристроено здание «Большой библиотеки». Есть основание предполагать, что находившаяся здесь литература была связана с деятельностью крепостного театра Н.П. Шереметева. Здание библиотеки было разобрано владельцами в конце 1820-х гг. Небольшое число сохранившихся во дворце театральных книг составило основу фонда редкой книги Останкинского дворца-музея.

Театральный раздел коллекции отражает интерес Шереметевых к театру и музыке и включает издания на французском и русском языках: многотомные репертуарные сборники, отдельные издания текстов комедий и комических опер, книги по истории музыки и театра, театральной архитектуре, актерскому искусству. Особую ценность представляют собой рукописные партитуры опер, входивших в репертуар шереметевского театра.

При формировании коллекции была поставлена задача отразить энциклопедический характер первоначального книжного собрания Шереметевых. Оно хранилось в Воздвиженском доме в Москве и, предположительно, погибло во время пожара 1812 г. (см. «Опись библиотеки, находившейся в Москве на Воздвиженке в доме гр. Д.Н. Шереметева до 1812 г.». СПб., 1883).

С конца 1920-х гг. фонд пополнялся книгами из Музея дворянского быта, действовавшего в Фонтанном доме Шереметевых в Ленинграде, из расформированных подмосковных усадеб (Остафьево, Покровское-Стрешнево), из Государственного фонда, букинистических магазинов и частных собраний.

В настоящее время в музее-усадьбе Останкино хранятся книги по искусству, естествознанию, медицине, истории, военному делу, юриспруденции, педагогике и другим отраслям знаний.

Музей продолжает приобретать книги, близкие по тематике и времени издания шереметевской библиотеке.

Усадебный архив включает фонд семьи Барсуковых (212 ед. хр., 1881 – 1917 гг.) и бумаги Останкинской вотчинной конторы гр. Шереметевых (около 2500 ед. хр.), которые отражают социально-экономическую и хозяйственную жизнь Останкина и ряда других вотчин в период с 1776 по 1916 гг.

Исключительный интерес представляют Описи Останкинского села и дворца (1802 – 1912) и иные материалы, касающиеся оформления интерьеров и обстановочного комплекса Останкинского дворца-театра.