Коллекция скульптуры насчитывает более трехсот семидесяти предметов, выполненных из различных материалов – натурального и искусственного мрамора, бронзы, алебастра, гранита, агата, керамики, гипса, дерева. Большинство изделий были приобретены графом Н.П.Шереметевым в 1790-х годах специально для обстановки парадных залов строящегося Останкинского театра-дворца, и таким образом, помимо несомненной художественной ценности, обладают и цельностью исторического собрания.

Самую значительную группу составляют каменные статуи, бюсты и вазы, изготовленные во второй половине XVIII века в Европе и в России, копирующие античные оригиналы, что было чрезвычайно популярно в период классицизма. Их дополняют несколько подлинных произведений древнеримской скульптуры, в частности статуя Гигеи, статуэтка Козочки, голова Афродиты. Немало в коллекции и оригинальных изделий пластики XVIII – начала XIX веков, включающих как интерьерные вещи, так и крупную парковую скульптуру и вазы.

Среди крупных мраморных изваяний, украшавших Останкино с 1790-х годов, особого внимания заслуживают статуя Аполлона Бельведерского (вторая половина XVIII века, Италия) и огромная ваза на скульптурном основании «Три грации» (конец XVIII века, итальянская школа).

В собрании представлены изделия художественной бронзы высокого качества, а также мелкая пластика из керамики. Отдельно стоит выделить уникальные предметы усадебного быта, например Восковую анатомическую модель, и целую группу постаментов под скульптуру, выполненных из натурального и искусственного камня в конце XVIII века.