В 1743 г. Останкино перешло во владения гр. Шереметевых. При П.Б. Шереметеве был разбит регулярный сад и создано одно из лучших в Подмосковье оранжерейно-тепличных хозяйств.
Расцвет усадьбы приходится на конец XVIII – первые годы XIX в. и связан с сооружением парадного театра-дворца. Проекты создавали выдающиеся русский зодчий И. Старов, итальянские архитекторы Ф. Кампорези и В. Бренна. Строительные и отделочные работы продолжались с 1792 по 1798 г. под руководством крепостных архитекторов А. Миронова, Г. Дикушина, П. Аргунова.
Здание Останкинского театра-дворца, выстроенное в целях хорошей акустики из дерева, является первоклассным образцом архитектуры классицизма конца XVIII в. Замысел Н.П. Шереметева не имел в России аналогий. В Останкинском дворце была реализована характерная для века Просвещения идея «Пантеона искусств». Центром дворцового комплекса стал театральный зал, что не было характерно для усадебных домов. Примыкавшие к театру парадные помещения исполняли роль фойе и одновременно были оформлены как галереи живописи, графики, скульптуры. Уникальность и значение Останкинских интерьеров – в их подлинности. Почти все помещения дворца сохранили свой первоначальный облик, присущую только им атмосферу. Деревянный резной декор, лепнина, роспись плафонов. Наборные паркеты – все это отличается высокие уровнем исполнения и хорошей сохранностью. Интерьеры дворца сохранили свой первоначальный остановочный комплекс: собрания западноевропейской живописи, графики, скульптуры, фарфора восходят к периоду создания дворца. Многие предметы убранства, в первую очередь, разнообразные осветительные приборы и резная золоченая мебель были выполнены по специальным заказам и являются органической частью художественного решения интерьеров.
Останкинский театр был создан по последнему слову европейской театральной техники конца XVIII в., включавшей механизмы перемены кулис, машины звуковых и световых эффектов, разнообразные подъемные устройства сцены и «летательные» машины, свойственные театрам этого времени, однако в машинерии Останкинского театра были применены и оригинальные разработки российских мастеров, не имеющие аналогов в истории театра. Самой исключительной из них была способность, при помощи системы трансформируемого пола, быстро превращать театральное пространство в бальный зал «воскал», в виде которого он и дошел до нас. Сцена Останкинского театра одна из самых глубоких в России того времени, и самая глубокая среди сохранившихся на сегодняшний день памятников того времени в мире. Машинерния, располагавшаяся в верхнем и нижнем машинных отделениях, обеспечивала быструю перемену декорации и создание разнообразных эффектов.
В наши дни Останкинский дворец является единственным в России и одним из немногих имеющихся в Европе театральным зданием конца XVIII в., сохранившим сцену, зрительный зал, интерьеры фойе, помещения гримерных. Оборудование верхнего машинного отделения.
На сцене Останкинского театра выступала прославленная труппа крепостных актеров во главе с «первой» певицей шереметевского театра П.И. Ковалевой-Жемчуговой.
«Увеселительный сад» в Останкине единственный в Подмосковье отразила планировочные особенности паркостроения рубежа XVIII-XIX веков, совместив на небольшой территории (11 га) различные элементы регулярного и пейзажного парка (горка-Парнас, система боскетов, кедровая роща, «собственный садик» и др.).
В пейзажной части парка во второй половине 1790-х гг. было устроено 7 прудов: одни за дворцом и 6 не речке Каменке. Территория парка была приспособлена для «гуляльщиков» и изобиловала дорожками для пеших и езды в колясках среди деревьев преобладали клен, дуб и липа. Высаживались плодовые деревья, ягодные кустарники, цветы, различные оранжерейные растения.
В 1790-е гг. окончательно сформировался облик усадьбы и села Останкина. По одной линии с западной стороны церкви вытянулись в ряд 4 флигеля (кухонный, танцевальный, управителя, кладовой), фасады которых были обращены в сторону пруду. За ним располагался садовый флигель. В северо-западной части парка находилось оранжерей, к западу от них – большой конюшенный двор. По восточной границе парка стояло 4 здания: кухонный и танцевальный флигеля, кофейный и княжий дом. В 70-ти метрах к юго-востоку от них была построена так называемая «Грелка» для обогревания кучеров и лакеев, привозивших своих господ на праздники в Останкино. В стороне от хозяйственных построек с восточной стороны находились две слободы на 15 дворов (дом священника, аптекаря, лакейский и гусарский флигеля, погреб, лабаз и др.). Все указанные строения были архитектурно связанны с центром усадьбы.